Efter ett par år i italienska Inter började det viskas om att Zlatan skulle flytta över till Spanien. Det spekulerades vilt i huruvida det var Real Madrid eller Barcelona som i så fall skulle vara den tänkbara klubben. Dessa rykten var inte helt ogrundade, Zlatan hade nämligen uttalat sig om att han gärna skulle spela för något av de spanska storlagen eftersom det skulle ge honom en större chans att vinna Champions League. Bakom uttalandet låg det faktum att Inter, som Zlatan spelade för just då, hade blivit utslagna ur Champions League i åttondelsfinalen.
Mot Barcelona
Få vet nog egentligen om Zlatan uttalade sig om Spanien för att han redan hade blivit kontaktad av något av de spanska lagen eller om han uttalades sig om Spanien för att han hoppades att någon skulle kontakta honom. Det står dock klart att flytten till Spanien blev verklighet. Det var Barcelona som köpte Zlatan 27 juli 2009 och värdet för honom låg då på 49 miljoner euro. Samtidigt som Zlatan gick över till Barcelona från Inter så släppte Barcelona fotbollsspelaren Samuel Eto’t till Inter.
Zlatans första tid i Barcelona var inte lysande men det berodde på att Zlatan hade dragit på sig en fraktur i handleden som både krävde operation och tid att läka. När de spanska cuperna drog igång var Zlatan dock redo att dra sitt strå till stacken, där Barcelona vann både den spanska supercupfinalen mot Atletic Bilbao och UEFA Supercupen mot ukrainska FC Sjachtar Donetsk.
El Clásico
Ett av Zlatans mest briljanta ögonblick under sin tid i Barcelona var när han spelade i El Clásico och gjorde det avgörande målet under matchen. El Clásico är de matcher där storlagen Real Madrid och Barcelona möts, vilket sker flera gånger per år. Detta inkluderar dels matcher i den spanska ligan, La Liga, men även i andra ligor och cuper. El Clásico drar ofta till sig stor publik och dessa matcher följs både nationellt och internationellt.
På lån till AC Milan
Visiten i Barcelona blev ganska kort för Zlatans del. Han hade några ganska tunga perioder medan andra var mer vinstrika. Under Zlatans tid i FC Barcelona vann laget bland annat La Liga samt den spanska Supercupen. Ett drygt år efter att Zlatan började spela för Barcelona så lånades han ut till italienska AC Milan.